Das Benaki-Museum für griechische Kultur ist in einem der schönsten neoklassizistischen Gebäude Athens untergebracht, in der Nähe des Nationalgartens und des griechischen Parlaments. Das Gebäude wurde dem Staat für die Einrichtung des Museums angeboten, in dem die Sammlungen von Antonis Benakis, sowohl von ihm und als auch seinen drei Schwestern Alexandra, Pinelopi und Argini untergebracht werden sollten. Nach seiner letzten Renovierung (1989-2000) beherbergt es eine einzigartige zeitlose Ausstellung über die Entwicklung der griechischen Kultur von der Vorgeschichte bis zum 20. Jahrhundert.
Ein kleines Gebäude war der ursprüngliche Kern des Komplexes. Die erste Erweiterung mit erheblichen Eingriffen wurde 1911 von Anastasios Metaxas nach dem Kauf des Grundstücks durch Emmanuel Benakis, den Vater von Antonis, vorgenommen. Die äußere Marmortreppe, der charakteristische dorische Propylon am zentralen Eingang an der Vasilissis Sofias Allee und die morphologischen Elemente der Fassaden wurden dann hinzugefügt. Die nächste Erweiterung fand 1930 statt, um das Gebäude in ein Museum umzuwandeln, das die Sammlungen griechischer und islamischer Kunst von Antonis Benakis sowie eine Sammlung chinesischer Keramik beherbergte. Es folgten eine Reihe von Erweiterungen in den Jahren 1965, 1968 und 1973, die notwendig waren, um die wachsende Zahl von Spenden unterbringen zu können. Nach der Erweiterung und Renovierung von 1989-2000 beherbergt das Gebäude die Sammlung des Benaki-Museums an griechischer Kunst und kulturellem Material, den “Spyridon & Eurydiki Kostopoulou-Saal” für Wechselausstellungen, die Bibliothek und eine Reihe von Funktionen und Büros der Stiftung.