Im Mittelpunkt des Benaki-Spielzeugmuseums steht die Sammlung von Maria Argyriadi, die zu den zehn besten in Europa zählt. Es umfasst Spielzeug, Bücher, Veröffentlichungen, Kleidung und Kinderartikel aus Europa, Afrika, Asien und Amerika.
Die Sammlungen umfassen 20.000 Spielzeuge und Gegenstände der Kindheit aus dem griechischen Raum und der weiteren Region des Hellenismus – von der Antike bis 1970 – sowie aus Europa, Amerika, Afrika und der Orient. Der Zweck des Spielzeugmuseums besteht darin, alle Aspekte des Themas Kind und Spielzeug abzudecken und sowohl das Spiel in Griechenland und Europa als auch das tägliche Leben des Kindes in der traditionellen und städtischen griechischen Gesellschaft zu erforschen.
Der Abschnitt der griechischen Sammlung umfasst Baby- und Kindergegenstände und Spielzeug aus der antiken, römischen und byzantinischen Zeit, handgefertigte traditionelle griechische Spielzeuge und Gegenstände aus dem 18.-20. Jahrhundert, Volksfest- und Stadtgewerbe des 20. Jahrhunderts, Gruppenkinder und Tischgeschirrspiele sowie traditionelle saisonale Spiele.
Die Rekonstruktionen von Volksspielen aus dem frühen 20. Jahrhundert durch Mitglieder der Zentren für den offenen Schutz älterer Menschen bilden einen separaten Satz.
Der europäische Teil der Sammlung besteht aus Stadt- und Volkspuppen und Spielzeug aus der Zeit vom 17. bis 20. Jahrhundert, die hauptsächlich aus England, Frankreich und Deutschland stammen, sowie europäischen Puppen des 19. und 20. Jahrhunderts mit Kostümen aus verschiedenen Regionen Griechenlands. Bücherstudien zum Thema Kinder und Spiele, Archivmaterial, Fotos, Daten über griechische Spielzeughersteller, 3.000 Bücher über Kinderliteratur und -bildung oder allgemeine Informationen bilden eine Spezialbibliothek für alle Interessierten. Die Sammlung sowie das reichhaltige Archivmaterial sind im Kouloura-Hausgebäude untergebracht.