Το Οφθαλμιατρείο Αθηνών, ένα από τα αρχαιότερα Νοσηλευτικά Ιδρύματα της Ευρώπης, με την ιδιαίτερη αρχιτεκτονική του, τις θαυμάσιες οροφογραφίες και το μουσειακό υλικό που διαθέτει, θεωρείται ένα από τα πιο σημαντικά ιστορικά μνημεία των νεότερων χρόνων, συμπληρώνοντας την τριλογία της Εθνικής Βιβλιοθήκης, του Πανεπιστημίου Αθηνών και της Ακαδημίας Αθηνών. Είναι έργο των Θεόφιλου Χάνσεν, Γεράσιμου Μεταξά και Αριστείδη Μπαλάνου και αποτελεί αρχιτεκτονικό κόσμημα για την πόλη της Αθήνας. Η ανέγερση του ειδικού αυτού κτιρίου για την περίθαλψη των πασχόντων από οφθαλμικά νοσήματα εγκρίθηκε επί Όθωνος και Αμαλίας τον Αύγουστο του 1843. Η τελετή θεμελίωσης του κτιρίου του Οφθαλμιατρείου έγινε τον Απρίλιο του 1847 και τα επίσημα εγκαίνια τον Ιούνιο του 1854. Ως ειδικό Οφθαλμολογικό Νοσοκομείο είναι από τα πρωτοπόρα (στον κόσμο της Οφθαλμολογίας) στην Ελλάδα και όχι μόνο.
Η επιστημονική του δραστηριότητα είναι εξαιρετική, με τεράστια κοινωνική προσφορά προς τον ελληνικό λαό, για 170 και πλέον συναπτά χρόνια. Ιδρύθηκε το 1843 και λειτούργησε επί 142 χρόνια ως Νομικό Πρόσωπο Ιδιωτικού Δικαίου (Ν.Π.Ι.Δ.). Η ανάγκη για τη δημιουργία ενός Οφθαλμιατρείου στην Αθήνα της οθωνικής περιόδου οδήγησε το 1847 στο να τεθεί ο θεμέλιος λίθος στο οικόπεδο της συμβολής των οδών Πανεπιστημίου και Σίνα. Τα σχέδια του Δανού αρχιτέκτονα Θεόφιλου Χάνσεν προέβλεπαν ένα ισόγειο νεοκλασικό κτίριο. Όμως, έπειτα από 3 χρόνια, οι εργασίες διακόπηκαν λόγω έλλειψης χρηματοδότησης. Όταν ήρθε η ώρα να συνεχιστεί, ο Λύσανδρος Καυταντζόγλου πρόσθεσε την προεξοχή της κυρίας εισόδου και ακολούθησε έναν μάλλον βυζαντινό ρυθμό. Το έργο παραδόθηκε στην πόλη το 1855, ενώ στα τέλη της δεκαετίας του 1860 προστέθηκε άλλος ένας όροφος σε σχέδια του στρατιωτικού μηχανικού Γεράσιμου Μεταξά. Αργότερα έγιναν και άλλες προσθήκες, όπως ένα υπερώο στο δώμα και το βοηθητικό κτίριο των εξωτερικών ιατρείων σε σχέδια του αρχιτέκτονα Αριστείδη Μπαλάνου. Αυτό που προκαλεί την προσοχή του περαστικού είναι η αντίθεση στο ύφος του κτιρίου του Οφθαλμιατρείου με αυτό της «Αθηναϊκής τριλογίας» του νεοκλασικισμού την οποία αντικρίζει αμέσως μετά.