Das Numismatische Museum ist eines der ältesten staatlichen Museen in Griechenland. Es wurde im Jahr 1834 gegründet, im selben Jahr wie das Nationale Archäologische Museum. Die in ganz Europa verbreitete Liebe für die Antike jener Zeit und die jüngste Gründung des modernen griechischen Staates schufen die Voraussetzungen für den Schutz des nationalen Kulturerbes. So war die Geschichte des Museums von Anfang an direkt mit der Geschichte des modernen griechischen Staates, den sozialen Bedingungen und den kulturellen Trends der jeweiligen Epoche verbunden. Aber auch die Persönlichkeiten, die das Museum leiteten, spielten eine entscheidende Rolle in dessen Entwicklung. Im Jahr 1843 war das Museum mit der Nationalbibliothek in einem Saal der Universität Athen zusammen beherbergt.
Im Jahr 1856 wurde Achilleas Postolakas zum Numismatiker ernannt, der sich jedoch 1888 von der Leitung des Museums zurückgezogen hat. Postolakas legte den Grundstein für die wissenschaftliche Organisation des Museums, sorgte für das Wachstum seiner Sammlungen, schrieb nieder und veröffentlichte Münzsammlungen und kümmerte sich systematisch um die Bereicherung der Bibliothek. Im Jahr 1867 wurde das Münzkabinett per Gesetz offiziell zu einer Zweigstelle der Nationalbibliothek ernannt. Im Jahr 1890 wurde Ioannis N. Svoronos zum Numismatiker ernannt und blieb bis 1922 Direktor dessen. Das Museum wird in den Ostflügel des Gebäudes der Akademie von Athen verlegt, wo die erste Münzausstellung zusammengestellt wird. Im Jahr 1893 erlangte das Museum seine Unabhängigkeit und wurde Teil des Rektorats der Universität Athen unter der Aufsicht des Generalinspektors für Altertümer, während es 1910 zusammen mit allen anderen Museen der archäologischen Abteilung des Bildungsministeriums unterstellt wurde. Svoronos sorgte mit zahlreichen Münzsammlungen und “Schätzen” für die Bereicherung des Museums . Gleichzeitig trugen sein reichhaltiges literarisches Werk, wie seine grundlegenden Studien über die Münzen von Kreta, Athen und den Ptolemäern – in denen ein eher synthetischer Ansatz zur antiken Münzprägung verfolgt wird – und die Veröffentlichung der wissenschaftlichen Zeitschrift Internationale Zeitung der Numismatischen Archäologie seit 1898 dazu bei, dass das Numismatische Museum zu einem wissenschaftlichen Zentrum von internationalem Rang wurde.
Das Museum blieb bis 1940 in der Akademie von Athen, als die Direktorin Irini Varoucha veranlasste, dass die Sammlungen aus Sicherheitsgründen wegen des Zweiten Weltkriegs in die Bank von Griechenland verlegt wurden. Im Jahr 1946 wurde die Münzsammlung in den ersten Stock des Nationalen Archäologischen Museums verlegt, wo die neue Ausstellung im Jahr 1956 fertiggestellt wurde. Im Jahr 1964 übernahm Manto Ikonomidou die Leitung des Museums. Im Jahr 1965 wurde die Verwaltungsautonomie der Münzsammlung beschlossen und 1977 erhielt sie deren alten Titel Numismatisches Museum.
Die Bereicherung des Museums geht weiter, und es werden sehr wichtige Schritte bei der Auflistung und Verwaltung der Sammlungen unternommen. Die Wiederherstellung und Veröffentlichung der im Museum befindlichen altgriechischen und byzantinischen “Schätze”, die wichtige Instrumente für die Annäherung an den Münzkreislauf der jeweiligen Epoche sind, dokumentieren die Beteiligung des Museums an den neuen Forschungstrends. Gleichzeitig wurde in den 1970er Jahren die Wartungswerkstatt eingerichtet, während in den 1980er Jahren die ersten Ausbildungsprogramme durchgeführt wurden. Im Jahr 1984 wurde das Gebäude “Ilion Melathon” dem Kulturministerium zur Unterbringung der Münzsammlung überlassen. Das Denkmal bedarf einer umfassenden Restaurierung und Instandhaltung der Fresken und Mosaike. Im Jahr 1994 wurde unter der Leitung von Ioannis Touratsoglou die Erweiterung der Sammlungen und der Veröffentlichungen fortgesetzt, europäische Kooperationsprogramme und digitale Anwendungen wurden in Gang gesetzt und die Webseite des Museums wurde entworfen und eingerichtet. Im Jahre 1998 wurde nach zeitaufwendigen Restaurierungs- und Instandhaltungsarbeiten die Dauerausstellung des Museums im ersten Stock des Ilium Melathron eröffnet, in der die antiken griechischen Münzen, die Geschichte des Münzkabinetts und Informationen über Henry Slimane, den ersten Mieter des Ilium Melathron, präsentiert werden.
Im Jahr 2003 wurden die Sammlungen, die Bibliothek und die Ausstattung des Museums unter der Leitung von Despina Eugenidou in das Museum in Ilio Melathon überführt. Es werden Restaurierungsarbeiten an den Fassaden des Gebäudes und Wartung der Dekoration des zweiten Stockwerks durchgeführt, während gleichzeitig Infrastrukturen für den Service der Besucher geschaffen werden, wie der Aufzug für Menschen mit Behinderungen und der Erfrischungsraum im Garten des Museums. Neben den Veröffentlichungen wird auch die Öffnung des Museums für das kulturelle und soziale Leben der Stadt mit Vorträgen, Veranstaltungen, Aktivitäten und täglichen Bildungsprogrammen stärker betont. Im Jahr 2007 wird die Dauerausstellung im zweiten Stock des Ilio Melathro mit der Darstellung der Geschichte des Münzwesens von der Römerzeit bis zur Neuzeit ergänzt.