Es wurde 1993 von der berühmten Juwelierfamilie Lalaounis gegründet und nahm ein Jahr später den Betrieb auf. Es ist im Gebäude der alten Familienwerkstatt, einem Gebäude aus den 1930er Jahren, in der Kallisperi-Straße installiert.
Das Museum zeigt Schmuckstücke von Ilias Lalaounis selbst, die er in Anlehnung an verschiedene historische Epochen und die wichtigsten Ereignisse entworfen hat. Zu sehen sind außerdem seine Privatsammlung, seine Archive sowie Schmuck und Mikroskulpturen aus anderen Privatsammlungen.
Das Museumsprogramm umfasst regelmäßige Ausstellungen bildender und angewandter Kunst sowie Seminare und Bildungsprogramme.