Το μουσείο ιδρύθηκε το 1834. Η μικρή συλλογή αρχαίων νομισμάτων που είχε συγκεντρωθεί στο Αρχαιολογικό Μουσείο Αίγινας όταν κυβερνούσε ο Ιωάννης Καποδίστριας, αποτέλεσε τον πυρήνα της συλλογής του.
Στεγάστηκε προσωρινά σε αρκετά κτίρια. Τελικά, το 1998 εγκαινιάστηκε επίσημα η μόνιμη συλλογή του στο μόλις ανακαινισμένο Ιλίου Μέλαθρον, το μέγαρο που έκτισε ο Ερρίκος Σλήμαν για κατοικία του. Ένα θαυμάσιο νεοκλασικό του 19ου αιώνα, στην Οδό Πανεπιστημίου.
Γι’ αυτό σήμερα αποτελεί ένα δείγμα διπλής προβολής του ελληνικού πολιτισμού: είναι ένα μουσείο μέσα σε ένα εξαιρετικό αρχιτεκτονικά, ιστορικό κτίριο.
Στους χώρους του, το μουσείο έχει συγκεντρώσει εκατοντάδες χιλιάδες νομίσματα από την αρχαιότητα έως τη σύγχρονη εποχή. Κυρίως ελληνικά, αλλά και νομίσματα ξένων χωρών που έπαιξαν σημαντικό ρόλο στην οικονομία του ελληνικού χώρου.
Εκτός από τη μοναδική συλλογή αρχαίων ελληνικών νομισμάτων, από όλες τις περιοχές του αρχαίου ελληνισμού, ιδιαίτερη σημασία έχει και η μόνιμη έκθεση για την ιστορία του νομίσματος από τους Ρωμαϊκούς Χρόνους έως τις μέρες μας, με έμφαση στη δραχμή.
