Ανήκε από τους μεσαιωνικούς ακόμα χρόνους στη γνωστή Αθηναϊκή οικογένεια Καρύκη ή Καρύτση.
Μετά τις σφοδρές μάχες που έγιναν στην πόλη κατά την Επανάσταση του 1821, ήταν σχεδόν κατεστραμμένος και οι κάτοικοι της ενορίας του απευθύνθηκαν στον φημισμένο αρχιτέκτονα Λύσανδρο Καυταντζόγλου που ανοικοδομούσε τον Ναό της Αγίας Ειρήνης στην Οδό Αιόλου.
Οι ενορίτες του Αγίου Γεωργίου επέβαλαν στον αρχιτέκτονα την τήρηση του βυζαντινού ρυθμού, επιτρέποντάς του ελάχιστες δυτικές πινελιές. Το 1849 όμως, μέρος του θόλου κατέρρευσε, γεγονός που επέβαλε την προσθήκη αντηρίδων για τη στήριξη των τοίχων. Ο Καυταντζόγλου ξέφυγε τελικά από την ομοιογένεια της βασιλικής με τρούλο με τη δημιουργία της κεντρικής πύλης, της οποίας ο κατασκευασμένος από γκρίζο μάρμαρο πυλώνας ξεχωρίζει ερχόμενος σε ευθεία αντίθεση με το λευκό καμπαναριό.